心动的信号

曾杰教授课题组受邀综述“对称破缺活性中心活化二氧化碳分子”的催化剂设计理念

发布者:徐勇强发布时间:2020-03-22浏览次数:14



针对二氧化碳难活化的问题,我系合肥微尺度物质科学国家研究中心曾杰教授课题组创造性得提出了“构筑对称破缺活性中心用于活化二氧化碳分子”的催化剂设计理念。对称破缺活性中心存在电荷密度梯度,从而形成局域极化场以极化非极性的二氧化碳分子。此外,针对二氧化碳直线型的结构特点,对称破缺活性中心能够双齿吸附二氧化碳,形成局域力矩,提高原子轨道之间的有效重叠程度,从而更易于弯曲线型二氧化碳分子。在这种思路指导下,研究团队构筑出一系列对称破缺活性中心。这些活性中心能够高效催化二氧化碳加氢生成甲醇,相关成果发表在Nature Energy (2017)Nature Nanotechnol. (2018)Nature Commun. (2019)Nature Commun. (2020)。研究团队将该设计思路进一步拓展到同样具有高对称性的甲烷分子的活化中,实现甲烷高效转化制甲醇(Nature Commun. 2021。鉴于曾杰教授课题组在二氧化碳加氢催化剂设计领域的贡献,研究团队受邀在Accounts of Chemical Research发表了题为“Symmetry-Breaking Sites for Activating Linear Carbon Dioxide Molecules”的综述性文章[Acc. Chem. Res. 2021, 54, 1454-1464]归纳总结出该设计思路的内在作用机制。该文入选杂志当期封面(如图所示),封面中的两个“手”代表吸附二氧化碳分子中氧原子的位点,这种吸附模式易于“掰弯”直线型的二氧化碳分子。“手”边缘的光晕代表活性中心存在电荷密度梯度,从而形成局域极化场。论文第一作者博士后李洪良。

系列研究得到了国家重点研发计划、国家科技攻关计划、国家杰出青年科学基金、中科院前沿科学重点研究项目、安徽省联合基金重点项目等项目的支持


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